Sohn eines Diplomaten. Er studierte Rechtswissenschaften, um standesgemäß Karriere im Staatsdienst zu machen. Schon während seines Studiums kritisierte er bestehendes Bundesrecht und kämpfte für die Priorität des Rechts gegenüber politischen Interessen. Sein Engagement verhinderte seine bereits eingefädelte berufliche Laufbahn, sodass er nur eine Assessorstelle im provinziellen Jever bekam.
1848/49 beteiligte er sich an den Badischen Aufständen. Um der Verurteilung zu hoher Gefängnisstrafe zu entgehen, floh er nach Amerika und erst 1862 kehrte er nach Baden zurück.
1869 zog er nach Wien, engagierte sich in der dort entstehenden Vegetarierbewegung und verfasste, unter dem Titel „Pflanzenkost - Grundlage einer Weltanschauung“, eine systematische Begründung der vegetarischen Lebensweise. Bereits 1831 hatte er „Mandaras Wanderungen“, in dem er sich zum Verzicht auf Fleischspeisen bekannte, veröffentlicht. Dieser Bildungsroman gilt als erstes deutsches vegetarisches Buch.
Gustav von Struve starb 1870 in Wien.
