Er war Anhänger der Lebensreformbewegung und strebte eine Vereinigung lebensreformerischer Einzelbewegungen, Vegetarismus, Bodenreform, Geldreform u.a. an. Er vermischte die Gedanken der Lebensreform allerdings auch mit National-völkischen Ideen. Simons gehörte beispielsweise dem „Orden des Neuen Tempels“ an. Mitglieder des Ordens konnten nur blauäugige, blondhaarige Männer werden, die sich zur „Reinzucht“ verpflichteten.
Simons veröffentlichte zahlreiche Schriften zur Reform der Ernährung. Er gehörte zu den „Brotreformern“ die, schon Ende des 19. Jahrhunderts, die ernährungsphysiologische Bedeutung des vollen Korns erkannten. Er entwickelte das „Simonsbrot“, ein spezielles Vollkornbrot, das besonders für Magen- und Darmkranke geeignet war. Gustav Simons verbrachte seine letzen Lebensjahre in Eden.
